návrh a charakterizace kovových nanokatalyzátorů podporovaných oxidem za pomoci strojového učení

• Název práce v češtině: návrh a charakterizace kovových nanokatalyzátorů podporovaných oxidem za pomoci strojového učení
• Název v anglickém jazyce: ML-assisted design and characterization of oxide-supported metal nano-catalysts
• Akademický rok vypsání: 2025/2026
• Typ práce: disertační práce
• Jazyk práce: čeština
• Ústav: Katedra fyzikální a makromol. chemie (31-260)
• Vedoucí / školitel: Christopher James Heard, Ph.D.
• Konzultanti: doc. RNDr. Lukáš Grajciar, Ph.D.

Předběžná náplň práce

Využití simulací akcelerovaných strojovým učením (a kvantovou chemií podporovaných) pro návrh nanokatalyzátorů stabilizovaných na površích založených na klastrech kovů/kovových oxidů pro udržitelné chemické aplikace.
Velkou výzvou v oblasti nanokatalyzátorů stabilizovaných na površích je navrhnout materiály s maximální katalytickou aktivitou/selektivitou s použitím minimálního množství katalytického materiálu při zachování stability proti deaktivaci. Jednoatomové a subnanometrové kovové částice na oxidových nosičích jsou slibnou třídou systémů, ale existují značné mezery ve znalostech těchto systému na atomární urovni. Nákladné výpočty elektronické struktury neumožňují operando modelování těchto systémů, jejich vývoje v čase nebo celého reakčního prostředí.

Otázky na které hledáme odpovědi jsou:

• Jak klastry interagují s povrchem?
• Jak můžeme kontrolovat jejich pohyb a růst?
• Jaký vliv má velikost a tvar částic na konkrétní katalytické aplikace?
• Jak můžeme využít účinky legování k vytvoření lepších katalyzátorů?
• Jaký je nejlepší systém pro konkrétní aplikaci zelené chemie?

Aplikačním cílem jsou klastry pozdních přechodných kovů a tzv. mincovních kovů (

Určení vlivu složení, velikosti a oxidačního stavu klastru, a také interakce s (realistickými modely) oxidického nosiče, na stabilitu a aktivitu nanokatalyzátorů bude primárním cílem projektu, který využije strojové učení k tomu, aby bylo možné se dostat daleko za hranice kapacity ab initio DFT a post-HF metod.

Projekt bude využívat různé výpočetní techniky, včetně nebiasované globální optimalizace struktur založené na on-the-fly tréningu pomocného silového pole na bázi strojového učení, v kombinaci s dynamickými atomistickými simulacemi za použití obecných silových polí založených na neuronových sítích - to vše pro vývoj modelových systémů. Techniky samplování reakčních cest pro charakterizaci základního povrchu potenciální energie. Velké kanonické simulace Monte Carlo budou nasazeny pro generování fázových diagramů kov/kov-oxid, aby se vysvětlilo komplexní oxidační chování v subnanoměřítku. K určení mechanismů katalytické reakce budou využity techniky samplování reakční cest za pomoci strojového učení (např. OPES/variační autokodéry/umbrella samplování) a transfer-learning schémata budou použita pro jednoduchý přechod mezi popisem chovaním různych kovů, které jsou ale charakterizovaným podobnými reaktivními procesy.
Výpočetní strukturní charakterizace (spolu s vývojem katalyzátoru) bude prováděna spolu s experimentálním ověřováním mezinárodními spolupracovníky (např. LEED IV, STM, TEM, GISAXS, XPS a RAIRS), zatímco výpočty reaktivity budou podporovat měření katalytické aktivity (např. TOF-MS).


Relevant Publications:
1. Nanoscale, 2024,10.1039/D4NR00017J
2. Angewandte Chemie, 2022, https://doi.org/10.1002/anie.202213361
3. Catal. Sci. Technol., 2022,10.1039/D1CY02270A
4. Angewandte Chemie, 2020,https://doi.org/10.1002/anie.202015138
5. ACS Catalysis, 2020, 10.1021/acscatal.0c01344
6. J. Phys. Chem. C, 2017, 10.1021/acs.jpcc.6b12072
7. ACS Catalysis, 2016, 10.1021/acscatal.5b02708

Collaborations
1. D.J. Wales (Cambridge)
2. J.C. Schoen (MPI-Stuttgart)
3. G. Parkinson (TU Wien)
4. A. Fortunelli (Pisa)
5. S. Vajda/F. Loi (Heyrovsky)
6. M. Mazur/J. Cejka (CU)

Předběžná náplň práce v anglickém jazyce

Use of ML-accelerated (and quantum chemistry-supported) simulations for bottom-up design of metal/metal-oxide cluster-based supported nanocatalysts for sustainable chemistry applications.
The grand challenge in the field of supported nanocatalysts is to design materials with the maximum catalytic activity/selectivity, using the least catalytic material, while maintaining stability against deactivation. Single atom and sub-nanometre metal particles on oxide supports are a promising class of system, but there are significant gaps in knowledge at the atomic scale. Costly electronic structure calculations do not allow for operando modelling of these systems, their evolution, or the full reaction landscape.
We wish to know:
· How do the clusters interact with the surface?
· How can we control their motion and growth?
· What effect do particle size and shape have on the particular catalytic applications?
· How can we utilise the effects of alloying to generate better catalysts?
· What is the best system for a particular green chemistry application?
Systems of interest include late transition metal and coinage metal clusters (
Determination of the influence of the cluster composition, size and oxidation state, in addition to the interaction with (realistic models of) support, on nanocatalyst stability and activity will be a primary goal of the project, which will leverage ML to go far beyond the capacities of DFT and post-HF methods.
The project will employ a variety of computational techniques, including ML-driven (surrogate model) unbiased global structure optimization, in combination with ML-enhanced atomistic dynamical simulations, for development of model systems. Discrete path sampling techniques for characterisation of the underlying energy landscape. Grand canonical Monte Carlo simulations will be deployed for the generation of metal/metal-oxo phase diagrams, to explain the complex oxidation behaviour at the sub-nanoscale. ML-assisted reaction path sampling techniques (OPES/variational autoencoders/umbrella sampling) will be employed to determine catalytic reaction mechanisms and transfer learning schemes will be used for the smooth transition between metals and the improvement of sampling efficiency across related reactive processes.
Computational structural characterisation (alongside catalyst evolution) will be conducted alongside experimental verification by international collaborators, (e.g. LEED IV, STM, TEM, GISAXS, XPS and RAIRS), while reactivity calculations will support measurements of catalytic activity (e.g. TOF-MS).

Relevant Publications from the group:
1. Nanoscale, 2024,10.1039/D4NR00017J
2. Angewandte Chemie, 2022, https://doi.org/10.1002/anie.202213361
3. Catal. Sci. Technol., 2022,10.1039/D1CY02270A
4. Angewandte Chemie, 2020,https://doi.org/10.1002/anie.202015138
5. ACS Catalysis, 2020, 10.1021/acscatal.0c01344
6. J. Phys. Chem. C, 2017, 10.1021/acs.jpcc.6b12072
7. ACS Catalysis, 2016, 10.1021/acscatal.5b02708

Ongoing collaborations relevant to the project
1. D.J. Wales (Cambridge)
2. J.C. Schoen (MPI-Stuttgart)
3. G. Parkinson (TU Wien)
4. A. Fortunelli (Pisa)
5. S. Vajda/F. Loi (Heyrovsky)
6. M. Mazur/J. Cejka (CU)